到1920年暑假，柳直荀和同学们在修业小学办的平民文化补习学校也已办了两个暑假，由于只在有限的假期开班，属于临时性质。受毛泽东提倡办“新村”性质学校思想的影响，柳直荀和同学们一起商量，决定办一个常年的补习学校，正式招收学生。于是，他们租了正谊中学的几间房子，办起谊群平民补习学校，带有职业学校性质。柳直荀除兼课外，还担任总务主任。
1921年6月，柳直荀从雅礼大学预科毕业。谊群补习学校已经增聘了一批专职教师，又开设了中学课程，办得很像个正规学校的样子。柳直荀和同学们商议，取“协力均担天下事”之意，组成协均同学会，共同决定学校事务。学校于9月迁水风井小桃源，农历中秋节那天改名为协均补习学校。后来，“协力均担天下事”这句话被写进了校歌，中秋被定为校庆日。
同年秋，柳直荀升入雅礼大学教育系，在本科第十三班学习。他仍然一边读书，一边办学。1922年，呈报政府注册，学校正式定名为协均初级中学，校址租赁西长街蔡锷将军房舍，柳直荀仍担任总务主任。他办事精明，坚持原则，廉洁奉公，理财有方，表现出在经济管理方面的才能，深受好评。
1923年，协均中学再迁北门外枫坪，柳直荀出任校长兼总务主任，并教数学和生理卫生课。另在司马里办有专修部。1924年学校呈准教育司立案，1925年始领政府补助费叙甲等。李淑一1977年曾回忆说：“1926年我还在该校代人上过课。现北京中央文史馆馆长杨东莼同志，原名杨人杞，当时还在该校与直荀同志共过事。”
柳直荀在大学读书，还兼办学校，这是十分罕见的现象。在柳直荀的领导下，协均中学发扬创建初期“面向劳苦大众，宣传革命思想”的优良传统，注重对学生进行革命思想的教育，并带领学生积极参加反帝反军阀反封建的各种斗争，使之成为当时长沙学生运动的一支积极力量。
1923年春，毛泽东奉调上海党中央机关工作，从法国回国不久的李维汉继任中共湘区委员会书记。郭亮继任湖南全省工团联合会总干事，发起成立湖南外交后援会并任主席，柳直荀、夏曦等为成员，以推动政府的外交斗争。
是年6月1日，日本军舰“伏见”号水兵在长沙大金码头开枪打死群众2人、伤20余人，制造了震惊全国的“六一惨案”。这是日本帝国主义在湖南的第一次公开屠杀。柳直荀闻讯后赶到现场，组织群众向日本水兵讨还血债。湖南外交后援会决定，全市罢工罢课罢市表示抗议。
柳直荀带领协均中学学生参加了这次反日爱国运动，还负责组织指挥6万余人的抬柩示威游行，与抬着蒙难者遗体的工人群众一起走在游行队伍最前头，边走边领呼口号，迫使军阀赵恒惕向日领事提出惩办凶手等条件。柳直荀还动员各学校组织演讲团，到处演讲本次惨案发生经过，鼓动群众抵制日货，不坐日本船。他自己到小西门日本码头上进行宣传，劝阻旅客不坐日清公司、戴生昌公司的轮船，收到了很好的效果。
对于柳直荀创办协均中学，李淑一在1984年4月20日给监利县直荀中学领导的信中有这样的评说：“他对学生的德智体全面发展很注意，在生活上思想上亲切关怀，在学习上严格要求，也很注重体育活动，培养了一批知识分子走上了革命的道路。”许多人成为了革命的骨干，有的为革命献出了宝贵生命，有的成长为国家的栋梁之才。其中特别突出的学生，就是后来成为共和国开国元帅的罗荣桓。
1919年夏，罗荣桓乘轮船从家乡来到长沙。在柳直荀帮助下，进入不收学费的补习学校，不久就参加了驱张运动，受到了反帝反封建斗争的洗礼。后进入协均中学读书。读到柳直荀介绍由毛泽东主编的《湘江评论》等书刊，罗荣桓接触到了革命思想，参加了柳直荀带领下的罢课、搜查日货、游行示威等活动。他以极大的愤慨参加了“六一惨案”死者追悼大会及向省政府请愿活动，被当局列入“不法学生”的黑名单，被迫离开长沙。
以往，罗荣桓回乡大都是乘坐日本戴生昌轮船公司的小火轮。为了维护民族尊严，他响应湖南外交后援会对日经济绝交的号召，毫不犹豫地弃船不坐，步行回家，一连走了几天旱路。之后，罗荣桓进入青岛大学和武昌中山大学（武汉大学前身）学习，成为十大元帅中唯一的大学生。毛泽东领导秋收起义部队在三湾改编时，开创了“党的支部建立在连队上”的全新制度，罗荣桓是最早的7个连队党代表之一。
在读书、办学的同时，柳直荀还千方百计挤出时间，到毛泽东、何叔衡等创办的以培养革命干部为宗旨的湖南自修大学来学习，杨开慧也经常来。大家采取“自己看书，自己思考”、“共同讨论，共同研究”的方法，辅以教师的必要指导，学习马克思列宁主义，研究中国革命的实际问题，并直接参与革命实践活动，在斗争中增长才干，锻炼解决实际问题的能力。“学习过程成了一个集体寻找光明的过程，毛（泽东）勉励学生刻苦钻研。”特里尔在《毛泽东传》中如是说。
柳直荀和夏明翰、姜梦周等在同一个小组，他努力学习，认真思考，积极发言，敢于争论。毛泽东和何叔衡经常到小组听取并参加他们的讨论。对柳直荀思想上的不断进步和政治上的日益成熟，毛泽东非常满意，曾对杨开慧说：“直荀很会分析问题，能说服人。他虽读的是教会学校，但思想确实进步很快。”何叔衡对柳直荀的不断进步也十分高兴，经常拍着他的肩膀，鼓励说：“这个伢子有出息，很聪明，是个有用的人才，还要继续努力哟！”
1923年11月，湖南自修大学被军阀赵恒惕以“所倡学说不正，有害治安”为由查封后，以毛泽东、何叔衡、李维汉等为校董的湘江学校又在长沙犁头街正式成立，这是我党培养干部和进行秘密工作的又一个据点，原自修大学补习学校的大部分学生转入该校。柳直荀对这所被人誉为“自修大学的替身”的学校非常关心，他及协均中学经常在财物上给予其支持。
湖南自修大学虽然只办了两年多，却是一种真正意义上的文化革命，它也是中国革命的摇篮，更是马克思主义中国化的温床。而毛泽东自己，也通过自修大学的策划与运作，开始步入中国共产党领袖的行列。
遵照毛泽东、何叔衡的指示，柳直荀在努力钻研马列主义理论的同时，还深入到工农群众中去，一面向群众学习，一面宣传革命思想，组织和发动群众，从中经受了锻炼，逐步成长为湖南革命运动中的优秀骨干。
当时，中共湘区委员会（辖湖南全省及江西萍乡）的秘密机关，设在长沙小吴门外清水塘（因门前有清澈的大水塘故名）一幢两进三开间的青砖青瓦平房里，其周围只有几间简朴的农舍以及菜圃、瓜棚、小径。柳直荀经常来长沙郊区这个僻静、不引人注意的地方，看望毛泽东和杨开慧，并汇报和请示工作。
李淑一后来曾回忆有这样一件事。1922年秋的一个黄昏，柳直荀邀李淑一又一同前往清水塘。在路过菜园时，李淑一不慎失足掉进粪坑，柳直荀扶着满脚粪泥的她走进屋里，毛泽东和杨开慧一边埋怨一边哈哈大笑。毛泽东同柳直荀到房里谈工作去后，身怀六甲的杨开慧连忙打来水，取出鞋袜让李淑一洗换，并关心地问起她的一些情况，叙旧谈心。
1923年3月，毛泽东在向参加“二七”大罢工后回到长沙的同志谈到柳直荀的入党问题时，高兴地说：“他有觉悟，工作很努力，很认真，希望很大，快了。”1924年2月，当大革命序幕刚刚揭开的时候，经何叔衡和姜梦周介绍，柳直荀和毛泽东的小弟弟毛泽覃等人一起加入了中国共产党。
柳直荀一家三代，都曾有过救国救民的决心，但其祖父和父亲终究没有找到出路，而分别走上了逃避尘世和洁身自好之路。只有柳直荀寻找到了真理，由一个不满国家和民族现状的热血青年，逐步走上工农革命的道路，成为一名有觉悟的无产阶级先锋战士。这是他多年来努力追求的结果，同时也是与毛泽东的影响、引导和培养分不开的。
毛泽东不仅关心柳直荀政治上的进步，也关心他的个人生活，便让妻子当起红娘。经杨开慧介绍，1924年10月30日，柳直荀和李淑一在长沙市郊一个叫五堆子的地方（今长沙市开福区蔡锷北路教育街附近）喜结连理，徐特立、蔡和森、向警予、张昆弟等人参加了婚礼，新居设在桃源旧里一座两层楼房的楼上。
结婚之后，柳直荀和李淑一一起看望刚从上海回湖南养病的毛泽东，感谢促成他俩相知、相恋和成婚的杨开慧。毛泽东、杨开慧夫妇和其他党内同志也常来柳家密谈议事，有时终夜不去，谈个通宵，李淑一常在门口为他们望风。在柳直荀的影响下，李淑一接受了革命思想，积极支持和协助丈夫工作，曾掩护郭亮、夏曦、李维汉等同志从事革命活动。有了坚强的后盾，柳直荀更加全身心地投入到火热的革命斗争之中。柳直荀曾感慨地说：“我现在回家，只管吃饭、穿衣、休息，其余都是淑一管了。”
1925年6月，柳直荀在雅礼大学本科毕业。由于致力于改造社会并有多年办教育的实践，他的社会科学特别是教育学和心理学的成绩最好，按照学校所采取的美国制度，柳直荀获得文科学士学位。
当时，大学文科毕业生大多或混迹官场或出国镀金，而柳直荀却走上了一条充满荆棘的革命之路。他在继续办协均中学的同时，还在由毛泽东的老师徐特立创办的长沙师范学校（现为长沙师范学院）教课并兼任总务主任。由于职业发生变化，柳直荀离开湖南学生联合会，加入了徐特立领导的湖南教育工作者协会，但仍与学联保持着紧密联系。在这些身份的掩护下，柳直荀努力完成党交给的各项工作，用实际行动来践行自己的入党誓言。
